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廈門大學(xué)連發(fā)2篇Nature!安徽大學(xué)首次以第一單位在Nature發(fā)文!

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1、廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院孫世剛院士、廖洪鋼教授團隊與合作者首次揭示鋰硫電池界面層中的三維電化學(xué)反應(yīng)

固 - 液界面的電荷轉(zhuǎn)移過程在各類儲能系統(tǒng)中發(fā)揮著核心作用,尤其在反應(yīng)物濃度動態(tài)變化的工況下至關(guān)重要, 目前解析真實反應(yīng)界面的反應(yīng)路徑仍是重大挑戰(zhàn)。鋰硫電池是下一代高比能儲能電池的重要體系,然而在接近實際應(yīng)用的高硫載量、貧電解液條件下,其內(nèi)部反應(yīng)微觀機制仍未能被闡釋。

近日,廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院孫世剛院士、廖洪鋼教授團隊聯(lián)合華中科技大學(xué)黃云輝教授團隊等,借助自主開發(fā)電化學(xué)原位液相透射電子顯微裝置,直接觀測到電極 / 電解液界面處由濃度驅(qū)動的相分離現(xiàn)象。結(jié)合電化學(xué)研究和理論計算,揭示了鋰硫電池中高濃度多硫化鋰界面層的形成與演化規(guī)律,闡明了界面層中 “表面介導(dǎo)”和“溶液介導(dǎo)”的電荷轉(zhuǎn)移動力學(xué)過程,及其調(diào)控硫化鋰沉積與溶解的微觀機制。該項發(fā)現(xiàn)為深入認識貧電解液條件下鋰硫電池的反應(yīng)本質(zhì),為設(shè)計和發(fā)展高能量密度、快充鋰硫電池體系提供了新的理論基礎(chǔ)。相關(guān)研究成果以“Revealing competitive interfacial reactions in high-energy Li–S batteries” 為題發(fā)表于 Nature雜志。

重要發(fā)現(xiàn):鋰硫電池中的競爭性電荷轉(zhuǎn)移電化學(xué)反應(yīng)

鋰硫電池在高硫載量和貧電解液等接近實用化條件下的核心挑戰(zhàn)在于,貧電解液會顯著提高界面處多硫化鋰濃度,使電池反應(yīng)不再遵循傳統(tǒng)的“反應(yīng)物擴散到電極表面并快速發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移”簡單模型。特別是絕緣性的硫化鋰在充放電過程中不斷沉積和溶解,形成復(fù)雜、動態(tài)、非均一的界面層。這一界面層不僅長期制約鋰硫電池的能量密度、快充能力和循環(huán)穩(wěn)定性能,同時也難以被直接觀測和研究。團隊在前期研究工作的基礎(chǔ)上(Nature, 2023, 621: 75–81,入選2023年度“中國科學(xué)十大進展”),進一步運用電化學(xué)原位液相透射電子顯微鏡,通過耦合電解液環(huán)境和外加電場,實現(xiàn)了對鋰硫電池納米尺度界面反應(yīng)的高分辨實時動態(tài)成像。研究發(fā)現(xiàn),在放電過程中,多硫化鋰會持續(xù)向電極界面富集,高濃度多硫化鋰進一步發(fā)生相分離,在局部形成高濃度界面層,并在其中形成大量離子團結(jié)構(gòu)。該離子團在界面層中充當(dāng)“臨時能量倉庫”和“電荷傳遞驛站”,參與并調(diào)控硫化鋰的成核、生長和再溶解等動態(tài)過程。

研究發(fā)現(xiàn),硫化鋰沉積存在兩條競爭路徑:一條是在電極材料—電解液界面上發(fā)生的表面介導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)與沉積,另一條是在電解液中發(fā)生的溶液介導(dǎo)電荷轉(zhuǎn)移與沉積生長。前者有利于快速成核,后者則能夠突破單純表面反應(yīng)的限制。這一發(fā)現(xiàn)詮釋了鋰硫電池中微米級厚度硫化鋰沉積層形成的謎題。簡而言之,表面介導(dǎo)路徑?jīng)Q定硫化鋰“從哪里開始長”,溶液介導(dǎo)路徑?jīng)Q定硫化鋰“能否繼續(xù)長厚”。兩條路徑之間的競爭與平衡,共同決定了鋰硫電池中硫轉(zhuǎn)化反應(yīng)的效率和穩(wěn)定性。


直接觀測競爭性電荷轉(zhuǎn)移反應(yīng)與沉積途徑

在此之前,多硫化鋰聚集通常被視為導(dǎo)致穿梭效應(yīng)和容量衰減的重要原因。然而,該研究表明,在受限的高濃度界面環(huán)境中,聚集的多硫化鋰離子也可以成為跨越表面的電荷轉(zhuǎn)移路徑和快速硫轉(zhuǎn)化的介質(zhì)。為理解這一反直覺現(xiàn)象,研究團隊結(jié)合密度泛函理論計算分析了多硫化鋰聚集對其分子結(jié)構(gòu)和電子傳遞的影響。結(jié)果顯示,隨著多硫化鋰分子從單分子狀態(tài)逐漸聚集,其幾何構(gòu)型、軌道分布和電子態(tài)均發(fā)生顯著變化,分子軌道能級間隙縮小,費米能級附近可參與電荷轉(zhuǎn)移的電子態(tài)增多,從而有利于形成電荷接受與傳遞通道。這一發(fā)現(xiàn)指出,在實際鋰硫電池中,界面反應(yīng)不能用“單個活性位點—單個多硫化鋰分子”的簡化模型來描述,還必須考慮反應(yīng)物濃度變化以及反應(yīng)物—反應(yīng)物之間的相互作用。換言之,鋰硫電池界面是一個隨濃度、結(jié)構(gòu)和電荷轉(zhuǎn)移持續(xù)重構(gòu)的三維動態(tài)反應(yīng)場所,電子在電解液中的直接傳輸使得局部電化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)變?yōu)槿S反應(yīng)。


鋰硫電池高濃界面層中的電子直接傳輸

基于上述發(fā)現(xiàn),研究團隊進一步提出了優(yōu)化電極設(shè)計策略:通過合理調(diào)控多硫化鋰濃度、硫含量和電極界面結(jié)構(gòu),在表面介導(dǎo)成核和溶液介導(dǎo)生長之間建立平衡,從而實現(xiàn)高效硫轉(zhuǎn)化,提升鋰硫電池的性能。電化學(xué)研究表明,在適當(dāng)濃度范圍內(nèi),高濃度多硫化鋰雖然會增加電解液黏度和歐姆阻抗,但同時可以顯著降低界面電荷轉(zhuǎn)移阻抗,從而維持低極化和快速反應(yīng)動力學(xué)。在該機制指導(dǎo)下,研究團隊實現(xiàn)了高載硫條件下的優(yōu)異電池性能:在4 mgS cm–2的硫負載下,電池循環(huán)400 周后容量保持率達到 82.3%;同時,該電極表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能,可在26.8 mA cm–2的高電流密度下實現(xiàn)15分鐘快充及766 mAh g–1的放電容量保持。團隊還構(gòu)筑了安時級鋰硫軟包電池,顯示出在該機制指導(dǎo)下的電極設(shè)計具有向?qū)嵱没嚵螂姵赝卣沟臐摿Α?/p>

團隊發(fā)現(xiàn)的電解液中直接電子轉(zhuǎn)移及三維電化學(xué)反應(yīng)途徑,為電化學(xué)界面相關(guān)研究提供了新的思路。在高比能鋰硫電池的實際工況條件下,界面反應(yīng)效率與途徑不僅取決于反應(yīng)活性位點,也受到反應(yīng)物濃度、分子聚集狀態(tài)、局部相分離和產(chǎn)物沉積行為的共同調(diào)控。這一發(fā)現(xiàn)為突破貧電解液條件下的動力學(xué)瓶頸提供了新思路,也為高比能、快充型鋰硫電池的材料設(shè)計和界面調(diào)控提供了新的理論基礎(chǔ)。從更廣泛的角度看,該成果提出了一種研究復(fù)雜電化學(xué)界面的新方法:通過實時成像捕捉界面動態(tài)反應(yīng)過程,結(jié)合電化學(xué)行為驗證和理論計算,進而實現(xiàn)微觀界面行為與宏觀電池性能的統(tǒng)一關(guān)聯(lián)。相關(guān)發(fā)現(xiàn)有望為深入研究金屬硫電池、金屬空氣電池和高濃度電解質(zhì)體系以及其他復(fù)雜固—液界面電化學(xué)反應(yīng)提供指導(dǎo),為下一代高能量密度、快充和長壽命儲能器件的設(shè)計提供新的科學(xué)依據(jù)。


廈門大學(xué)研究團隊合影(前排左一為孫世剛,左二為廖洪鋼,后排左一為劉三貴,左二為肖良平,右一為鄭琦正,右三為李根,右四為周詩遠)

該工作得到國家自然科學(xué)基金委“化工納微尺度過程強化”基礎(chǔ)科學(xué)中心和杰出青年基金項目的支持(項目批準號:22425204, 22288102, 223B2905, 22541205, U22A20396, 22021001, 22402168, 22309153, 22579058),及中央高校基本科研業(yè)務(wù)費專項資金(20720220009)的資助,同時得到了表界面化學(xué)全國重點實驗室、能源材料化學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、嘉庚創(chuàng)新實驗室和材料成形與模具技術(shù)全國重點實驗室的支持。

該論文的第一作者是廈門大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院2024屆博士周詩遠(南強優(yōu)博計劃),共同第一作者是華中科技大學(xué)裴非研究員(廈門大學(xué)2023屆博士),以及福州大學(xué)鄭琦正副教授(廈門大學(xué)2025屆博士)。

論文鏈接:https://doi.org/10.1038/s41586-025-09473-2


2、廈門大學(xué)材料學(xué)院彭棟梁、謝清水團隊與合作者在富鋰正極材料方面取得重要進展

6月17日,廈門大學(xué)材料學(xué)院彭棟梁、謝清水團隊聯(lián)合美國西北大學(xué)李堅濤博士在富鋰正極材料方面取得重要進展。該工作基于富鋰錳基正極材料的本征反應(yīng)特性,提出了一種高效快速化成策略,旨在解決鋰電池電極材料高容量與長循環(huán)性能無法兼顧的難題,為基于富鋰層狀氧化物正極的鋰電池的實際應(yīng)用提供了理論依據(jù)與技術(shù)路徑。相關(guān)成果以“Fast formation to reinforce lithium-rich cathode”發(fā)表于Nature上。

鋰離子電池作為當(dāng)前最重要的儲能技術(shù)之一,其化成工藝在很大程度上決定了電池的性能與制造成本。傳統(tǒng)化成工藝通常采用低倍率進行充放電循環(huán),以構(gòu)建穩(wěn)定的電極/電解質(zhì)界面膜,讓電池內(nèi)部的化學(xué)體系能夠進入一個穩(wěn)定、高效的工作狀態(tài),但這一過程通常耗時且能耗高,同時可能誘發(fā)其他有害的副反應(yīng)。


首圈化成參數(shù)對富鋰電池的能耗及電化學(xué)性能的影響

針對上述問題,研究團隊對組裝的富鋰電池進行高速率化成,系統(tǒng)考察了快速化成策略對正極材料第一圈及隨后長循環(huán)過程中的結(jié)構(gòu)演變與電化學(xué)行為的影響。研究發(fā)現(xiàn),采用高速率化成時正極材料中殘余鋰離子能夠通過自釘扎效應(yīng)有效抑制化成過程中的結(jié)構(gòu)劣化,而且快速化成階段所誘導(dǎo)的低濃度結(jié)構(gòu)缺陷能夠降低后續(xù)更高荷電狀態(tài)下循環(huán)時材料產(chǎn)生的晶格應(yīng)變累積,從而同時提升了電池的比容量(提升20%)和循環(huán)性能(提升36%)。不僅如此,該策略還具有良好的普適性,能夠推廣到不同成分的富鋰正極材料,并適配不同的電解液體系與不同負極材料(如石墨、鈦酸鋰、鋰金屬等),為富鋰正極材料及其器件的實際應(yīng)用提供了新思路


該論文的第一作者是廈門大學(xué)材料學(xué)院2022級博士生范孟健。

這項工作得到了國家自然科學(xué)基金項目(基金編號52431009、U22A20118 和52272240)、福建省科技計劃項目(基金編號2023H0003),中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費的資助(廈門大學(xué),基金編號20720220074 和20720240053)以及香港研究資助局(RGC)一般研究基金(GRF)的支持(CityU 11215524)。這個工作還得到高能同步輻射的ID07和ID30光束線站和北京同步輻射裝置的1W1B光束線站在數(shù)據(jù)收集方面的幫助。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-025-09553-3

3、安徽大學(xué)首次以第一單位在《Nature》期刊上發(fā)表論文

近日,安徽大學(xué)光電信息獲取與防護技術(shù)全國重點實驗室青年教師潘登博士與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳東教授、胡衍雷教授團隊合作,在飛秒激光微納加工與纖基微納集成器件研究方面取得重要進展。研究團隊提出了面向纖基集成器件的飛秒激光復(fù)合制造方法,在商用光纖端部構(gòu)建了一種三維光纖微鑷,實現(xiàn)了微米尺度目標的高精度、低損傷與可編程三維操控。相關(guān)研究成果以“Optical fibre gripper for high-performance 3D micromanipulation”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Nature》上(DOI:10.1038/s41586-026-10673-7)。安徽大學(xué)助理研究員潘登為論文第一作者,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)吳東教授、胡衍雷教授、汪超煒教授以及合肥工業(yè)大學(xué)張晨初副研究員為共同通訊作者,安徽大學(xué)為論文的第一署名單位。

微納尺度精準操控,是光電信息技術(shù)、先進制造、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的重要前沿方向。2018年,光鑷因其在生物系統(tǒng)中的應(yīng)用獲得諾貝爾物理學(xué)獎,充分體現(xiàn)了光操控技術(shù)在基礎(chǔ)科學(xué)和交叉應(yīng)用中的重要地位。然而,光鑷依靠聚焦光束形成的光學(xué)勢阱實現(xiàn)目標的精確控制,其優(yōu)勢主要體現(xiàn)在非接觸和高精度操控,但作用力較弱,且無法操控不透明物體。傳統(tǒng)機械、氣動或液壓微夾持器雖然可提供較大作用力,但器件體積和外部驅(qū)動系統(tǒng)復(fù)雜,難以在微細血管、膽管等微尺度受限空間內(nèi)實現(xiàn)高精度操控。

光纖兼具光能量遠距離傳輸、結(jié)構(gòu)柔性、小型化集成等優(yōu)勢,是連接宏觀光電系統(tǒng)與微觀操作對象的潛力平臺。針對現(xiàn)有微操控技術(shù)在操控精度、輸出力、器件尺度和系統(tǒng)集成度之間難以兼顧的瓶頸,研究團隊提出光纖端部多材料復(fù)合微系統(tǒng)設(shè)計策略。依托飛秒激光高精度微納加工技術(shù),研究團隊將光傳輸、光熱轉(zhuǎn)換、軟材料響應(yīng)和剛性微結(jié)構(gòu)力學(xué)輸出集成于同一根光纖端部,構(gòu)建了新型三維光纖微鑷。研究發(fā)現(xiàn),光照引起的材料形變會受到微結(jié)構(gòu)約束,并轉(zhuǎn)化為微尺度下的可控運動和力學(xué)輸出,實現(xiàn)了光能量向微尺度機械作用力的有效轉(zhuǎn)換。研究進一步表明,光不僅作為能量傳遞載體,同時也是調(diào)控微鑷開合狀態(tài)和作用力大小的重要物理手段,通過調(diào)節(jié)輸入光功率即可實現(xiàn)微尺度作用力的連續(xù)控制,從而實現(xiàn)“以光馭力”的精密微操作。


圖:a. 光纖集成微鑷示意圖。b. 光纖集成微鑷電鏡圖。比例尺:20 μm。

基于上述機制,研究團隊構(gòu)建的三維光纖微鑷輸出力是傳統(tǒng)光鑷的十萬倍以上,能夠?qū)崿F(xiàn)微米尺度目標的精準操控和復(fù)雜微結(jié)構(gòu)的精確裝配,展現(xiàn)出在微操控領(lǐng)域的重要應(yīng)用價值。同時,該微鑷如同細胞尺度的“微型靈巧手”,能夠?qū)崿F(xiàn)單細胞等微觀對象的精密操作,并在百微米狹窄空間內(nèi)完成微尺度取樣,為生命健康和微創(chuàng)醫(yī)療等方向提供了新的技術(shù)路徑。該工作使光纖從傳統(tǒng)的光信息、光能量傳輸載體進一步拓展為可用于光控微納操作的集成平臺,為微納精密操控提供了新的技術(shù)方案。

該成果是安徽大學(xué)首次在《Nature》期刊上以第一單位發(fā)表論文,是我校在光電信息獲取與操控、微納制造與智能感知等方向取得的重要進展,也體現(xiàn)了我校光電信息獲取與防護技術(shù)全國重點實驗室在光纖集成微納器件與精密微納制造研究方面的持續(xù)積累。研究得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、安徽省重點研發(fā)計劃等項目的支持。

來源:廈門大學(xué)、安徽大學(xué)

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霸氣!端午節(jié)最硬核的“龍舟”競渡來了

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