山西
過渡金屬催化劑上的光催化析氫（PHE）性能受限于表面催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)不佳，涉及電子自旋態(tài)的轉(zhuǎn)變?；诖?，華南理工大學(xué)李映偉教授和侯婷婷副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了通過生物礦化策略成功地將Fe單原子（SAs）在Feion-N-C@ZIS（Feion-N-C，以Fe3+為中心的單原子催化劑；ZIS, ZnIn2S4）中的低自旋態(tài)（LS）調(diào)節(jié)為在Fer-N-C@ZIS（Fer，鐵蛋白）中的中自旋態(tài)（MS），其中Fe單原子的配位構(gòu)型從Fe-N4轉(zhuǎn)變?yōu)镕e-N3S。這種Fe中心的自旋態(tài)轉(zhuǎn)變不僅能夠影響軌道取向，還能調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)與吸附質(zhì)之間的電子耦合，從而增強(qiáng)析氫反應(yīng)（HER）的動(dòng)力學(xué)過程。
此外，這種獨(dú)特結(jié)構(gòu)所誘導(dǎo)的自旋極化還能通過促進(jìn)光生載流子的分離和遷移以及延長(zhǎng)其壽命來提高載流子的利用效率。所有這些因素直接促成了Fer-N-C@ZIS的卓越活性，其不僅實(shí)現(xiàn)了約31 mmol g-1 h-1的優(yōu)異產(chǎn)氫速率，約為原始ZIS的20倍，甚至比貴金屬催化劑Pt/ZIS（12 mmol g-1 h-1）還要高出約3倍，而且在連續(xù)運(yùn)行25 h后仍能保持出色的穩(wěn)定性。本研究強(qiáng)調(diào)了自旋狀態(tài)調(diào)控在優(yōu)化催化活性方面的重要性，并為設(shè)計(jì)高效HER催化劑提供了一種新的方法。
Manipulating the Spin State of Fe Atom to Boost Surface Reaction Kinetics Toward Robust Photocatalytic Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed.,2025, https://doi.org/10.1002/anie.202512876.
（來源：網(wǎng)絡(luò)版權(quán)屬原作者 謹(jǐn)致謝意）
特別聲明：以上內(nèi)容(如有圖片或視頻亦包括在內(nèi))為自媒體平臺(tái)“網(wǎng)易號(hào)”用戶上傳并發(fā)布，本平臺(tái)僅提供信息存儲(chǔ)服務(wù)。
Notice: The content above (including the pictures and videos if any) is uploaded and posted by a user of NetEase Hao, which is a social media platform and only provides information storage services.
